1573 gründete Juan de Garay die Stadt an einem Ort, der mehr als 70 Kilometer vom heutigen Santa Fe entfernt liegt (heute Cayastá). Schon 1580 war der neue Ort Zeuge der ersten zaghaften Unabhängigkeitsbewegung Amerikas, der sogenannten Rebelión de los Siete Jefes.
1660 wurde die Stadt wegen der permanenten Überschwemmungen an den heutigen Platz verlegt. 1662 wurde der Hafen gebaut, der sich zum Motor der Wirtschaft der Stadt entwickelte.
Zur Zeit der Unabhängigkeitskriege (1810–1816) und der folgenden Jahre entwickelte sich Santa Fe zu einem Zankapfel zwischen verschiedenen Interessenten, besonders zwischen den sogenannten Unitariern (Zentralisten) und den Föderalisten. 1853, nach Ende der Auseinandersetzungen, wurde in der Stadt die argentinische Verfassung diktiert, die trotz einiger Reformen im Wesentlichen heute noch gilt. Ab dort begann eine Phase des stetigen Wachstums, das bis heute anhält.
Zum Ende des 19. Jahrhunderts hatte die Stadt eine Kathedrale, einen bischöflichen Palast, ein Rathaus und ein großes Jesuitenkolleg mit 400 Pensionären, ferner eine Academia, große Kasernen, eine Gießerei, eine Maccaronifabrik, eine Ölmühle und 15.099 Einwohner, die lebhaften Handel trieben.
Seit 1969 ist Santa Fe über die Ruta Nacional 168 und den Túnel Hernandarias unter dem Río Paraná mit Paraná verbunden. Der Tunnel war die erste feste Querung des Flusses in Argentinien.
Im April 2003 kam es zu einer verheerenden Überschwemmung weiter Teile der Stadt infolge eines Hochwassers des Río Salado, dessen Ausmaß von den Behörden zu spät erkannt wurde. Nach der offiziellen Statistik kamen dabei 30 Menschen ums Leben. Tausende mussten evakuiert werden und leben teils heute noch in Zeltsiedlungen rund um die Stadt.
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