Die Provinz grenzt an folgende Nachbarprovinzen: im Norden an La Rioja, im Osten an Córdoba, im Süden an La Pampa und im Westen an Mendoza und San Juan.
Die gesamte Nordhälfte der Provinz wird von Mittelgebirgen durchzogen, die größten sind die Sierra de San Luis und die Sierra de los Comechingones, die die Grenze zur Nachbarprovinz Córdoba bildet. Die Südhälfte der Provinz ist fast durchgängig flach, dort dominiert die Landschaft des Monte.
Die größten Flüsse sind der Río Quinto, der in der Sierra de San Luis entspringt und durch den zentralen Ostteil der Provinz in Richtung Córdoba abfließt, und der Río Salado del Oeste (auch Río Desaguadero), der die Westgrenze zu Mendoza und San Juan markiert. Beide sind nicht schiffbar.
Das Klima ist trocken und gemäßigt; Regen fällt selten (jährlich 560 mm).
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