Molinos wurde Mitte des 17. Jahrhunderts gegründet als die spanische Krone Diego Diez Gómez eine Landfläche im zentralen Valle de Calchaquí, die das heutige Departamento Molinos und Teile des Departamentos San Carlos umfasste, zur Encomienda überließ.
Eine Nachfahrin dieser Familie heiratete den General Domingo de Isasmendi, der im Kampf gegen die Calchaquiés eingesetzt worden war. Zu diesem Zeitpunkt hatte sich Molinos bereits zum einzigen Dorf von Bedeutung im westlichen Calchaquí-Tal entwickelt und bis in die ersten Jahre des 20. Jahrhunderts hinein lag der Ort an der wichtigsten Handelsroute zwischen Salta und Chile.1775 erbte der Sohn des Generals Isasmendi, Nicolás Severo de Isasmendi, die Ländereien, und die Hacienda erreichte den Höhepunkt ihrer Blüte. Sechs Jahre später kämpfte er gegen die aufständischen Indios des Tupac Amarú. Als letzter königlich-spanischer Gouverneur übertrug Nicolás Severo de Isasmendi die Befehlsgewalt über die Provinz Salta an Feliciano Chiclana, den Gesandten der Junta de Buenos Aires. Nach seinem Tod im Jahre 1837 nahm die Bedeutung des Ortes allmählich ab.
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