Der Ort wurde 1763 vom spanischen Gouverneur Pedro Antonio de Cevallos im Zuge der Kolonialisierung des Kontinents gegründet, auch um portugiesische Besiedlung der Region zu verhindern. Die Stadt ist nach dem seinerzeitigen spanischen König Karl III. in der spanischen Schreibweise Carlos benannt. Am 18. Dezember 1929 wurde San Carlos durch das Gesetz Nr. 8559 in die Kategorie "Ciudad" eingestuft.
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