Die Westgrenze des Odenwalds an der Bergstraße hebt sich eindrucksvoll von der Umgebung durch die sehr geradlinige Abbruchkante des Berglandes zur Oberrheinischen Tiefebene ab. Auf einer Länge von etwa 65 Kilometern zwischen Darmstadt und Wiesloch erheben sich aus einem ebenen Flachland unvermittelt steile Bergflanken, die mehrere hundert Meter hoch aufsteigen. Die Nordgrenze des Gebirges zeichnet sich weniger klar ab und verläuft auch nicht geradlinig. Der nördlichste Punkt des Odenwaldes liegt nach geographischer Definition nahe der B 26 und dem Darmstädter Institut für Botanik und Zoologie. Die Grenze des Naturraumes hält sich hier meist an den Nordsaum des Waldlandes, auch wenn nördlich anschließend im Reinheimer Hügelland noch Berge von beträchtlicher Höhe und markantem Profil wie der Otzberg über die hier anschließende Untermainebene aufragen. Im Osten zieht das Maintal auf 33 Kilometer Länge von Großwallstadt bis Bürgstadt eine klare Grenzlinie zum Spessart. Daran anschließend läuft die Grenzlinie, der Erfa folgend, in südöstlicher Richtung weiter bis Hardheim, der östlichsten Ortschaft des Odenwaldes. Von hier an trennt die über Walldürn und Buchen bis hin zu Mosbach in südwestlicher Richtung verlaufende Bundesstraße 27 grob den Odenwald vom benachbarten Bauland. Auf Mosbacher Gebiet beginnt das Odenwälder Durchbruchstal des Neckars mit seinem nördlichen Wendepunkt bei Eberbach, der eindrucksvollen doppelten Neckarschleife bei Hirschhorn und dem Austritt in die Oberrheinebene bei Heidelberg; die südliche Odenwaldgrenze folgt allerdings nicht dieser natürlichen Linie, denn südlich des Neckars wird noch der sogenannte Kleine Odenwald zum Mittelgebirge gezählt, der von Mosbach bis Wiesloch im Westen an den Kraichgau stößt. Auch diese Grenze wird, wie die zum Bauland oder zur Untermainebene, verschieden gezogen. Die beiden Naturparks Bergstraße-Odenwald und Neckartal-Odenwald ragen deshalb weiter nach Süden als der Naturraum.
Den Odenwald untergliedern die grob in Nord-Süd-Richtung verlaufenden Tallandschaften des Weschnitz- und Gersprenztals im Vorderen Odenwald und des Mümlingtales im Hinteren Odenwald. Die Haupt-Wasserscheide des Gebirges trennt die Einzugsgebiete von Neckar und Main.
Der Norden und der Westen des Odenwaldes gehören zum südlichen Hessen, im Nordosten liegt ein kleiner Teil im bayerischen Unterfranken, im Süden erstreckt er sich nach Baden hinein. Der Odenwald wird demnach auch, je nach seiner zum Bundesland zugehörigen Region, als Hessischer Odenwald, Badischer Odenwald und Fränkischer Odenwald bezeichnet.
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