Das Land liegt in Westafrika an der westafrikanischen Atlantikküste und besetzt die Breitengrade von 7°–10° nördlicher Breite und die Längengrade von 10°–13° westlicher Länge.
Sierra Leone grenzt im Nordwesten, Norden und Nordosten an Guinea und im Südosten an Liberia. Im Westen und Südwesten liegt der Atlantik. Die Landesgrenzen sind insgesamt 1495 Kilometer lang, davon 794 Kilometer mit Guinea und 299 Kilometer mit Liberia. Die Küstenlänge beläuft sich auf 402 Kilometer.
Eine bis zu 110 Kilometer breite Ebene zieht sich an der Küste entlang, auf der Freetown Peninsula erheben sich die Löwenberge (portugiesisch Serra Lyoa) mit dem Picket Hill als höchster Erhebung (888 Meter)[10]. Einigen Küstenregionen sind bis zu 112 km lange Sandbänke vorgelagert. Hinter der feuchten Küstenebene beginnt das zum Teil landwirtschaftlich genutzte Waldgebiet. Das Land steigt zu den östlichen Guinea Highlands an, einem Hochplateau mit Erhebungen von über 1830 Meter in den Loma Mountains und Tingi Hills. Der höchste Berg ist der Bintumani mit 1948 Meter.
Die wichtigsten Inseln und Inselgruppen sind:
- Banana Islands
- Turtle Islands
- Sherbro-Insel
- Inseln, z. B. Tasso, im Mündungsgebiet des Sierra Leone River
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