Das Bistum São Raimundo Nonato wurde am 17. Dezember 1960 durch Papst Johannes XXIII. mit der Päpstlichen Bulle Cum venerabilis aus Gebietsabtretungen der Territorialprälatur Bom Jesus do Piauí als Territorialprälatur São Raimundo Nonato errichtet und dem Erzbistum Teresina als Suffragan unterstellt. Die Territorialprälatur São Raimundo Nonato wurde am 3. Oktober 1981 zum Bistum erhoben.
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